皇太极看准这个机遇，决定策动对林丹汗的决斗，完整征服漠南蒙古。1631年四月，皇太极就已经筹办讨伐林丹汗，在科尔沁部的劝说下推迟。1632年三月，皇太极第二次远征察哈尔林丹汗，传令归顺后金的蒙古各部速率部来会。四月，科尔沁、扎鲁特、巴林、奈曼、敖汉、喀喇沁（哈喇慎）、土默特、阿鲁科尔沁、翁牛特、阿苏特等部的台吉会于西拉木伦河岸，总兵力约10万。此时，镶黄旗两个蒙前人偷马逃出，将雄师压境的动静陈述给林丹汗。当时林丹汗驻帐于宣府边外，传闻后非常震惊，因而率众西奔。皇太极分兵三路穷追林丹汗41天，蒲月下旬进驻归化城，得知林丹汗已渡黄河而去。遂停止追击，经宣府、张家口返回。途中收拢了林丹汗所遗部众数万人。[26]
在科尔沁部已投入后金阵营、内喀尔喀五部毁灭的环境下，皇太极开端向林丹汗的察哈尔部渗入。察哈尔部的八个鄂托克中，奈曼和敖汉夹在林丹汗和皇太极权势之间，他们为减缓二者间的对峙干系，甘心充当补救者角色，因而在1627年初派绰尔济喇嘛去沈阳与皇太极媾和。皇太极不但表示两鄂托克归顺后金，还要求直接与林丹汗通使。林丹汗晓得了本身的两个鄂托克通款后金的究竟后，不但没有了解他们的良苦用心，反而讨伐奈曼、敖汉，奈曼、敖汉不堪林丹汗的压力，于1627年六月叛变林丹汗，归附后金，并与皇太极订立盟誓。[17]
随后，林丹汗分开辽河套，踏上西迁之路。关于他西迁的启事，有以下几个：起首是因为他在右翼已众叛亲离，再加上后金兵锋正盛，被迫挑选西迁；其次是操纵右翼力量亏弱之机，兼并诸部，规复蒙古大汗的共主职位；第三是当时察哈尔部与明朝贸易的据点广宁已经沦陷，林丹汗想通过兼并右翼诸部以将明朝给右翼的丰富“市赏”据为己有。[18]1627年十月，林丹汗以察哈尔部八鄂托克之一的多罗特留守故地，率数万众西迁。[19]
林丹汗坚信藏传佛教，林丹汗平生热中于佛教奇迹，不但鞭策了藏传佛教在右翼三万户地区的传播，并且为蒙古文明作出了必然的进献。1604年，刚即位的林丹汗就从四世□□派驻蒙古处所掌管束法的迈达理呼图克图和卓尼绰尔济等黄教喇嘛接管了格鲁派（黄教）的法戒。
林丹汗病故后，林丹汗的遗孀们及他的儿子额哲带领余部自青海大草滩返回河套地区，漠北外喀尔喀的车臣汗硕垒致函额哲，但愿他移帐漠北。[29]这时，皇太极于1635年仲春命多尔衮、岳托、萨哈廉、豪格领兵1万，第三次远征察哈尔。三月，多尔衮在西喇珠尔格处所碰到林丹汗的大福晋囊囊（娜木钟），得知额哲地点地。四月二旬日，后金兵度过黄河，四月二十八日，后金兵趁着大雾包抄了额哲营帐，并派苏泰之弟南楚劝降。因而苏泰、额哲母子奉传国玉玺出降，蒙古帝国正式宣布灭亡，漠南蒙古也全数收归后金版图。皇太极得此传国玺，又被以额哲为首的漠南蒙古四十九个封建主尊奉为“博格达彻辰汗”，乃于翌年景立大清帝国。
1617年，西藏萨迦派僧侣沙尔呼图克图达到蒙古地区，寻觅本身的支撑者，林丹汗为沙尔呼图克图的神通所佩服，并封他为国师，并接管通俗密乘之灌顶，因而林丹汗由黄教改信红教（狭义上的红教仅指宁玛派，广义上包含了萨迦派和噶举派）。沙尔呼图克图为了获得林丹汗的信赖，从五台山取来元世祖时萨迦派八思巴喇嘛用令媛所铸的玛哈噶喇金佛（又称大黑天，为蒙元的护国神）。林丹汗在察汉浩特修建金顶白庙，将金佛供于此中。林丹汗试图效仿忽必烈与八思巴故事，操纵他与沙尔呼图克图之间的干系来建立本身的权威。但是适得其反，这减轻了信奉黄教的蒙古诸部的离心，减弱了林丹汗的号令力。